过氧化氢（H2O2）是一种环境友好的多功能氧化剂，在医疗消毒、工业漂白、化学合成及环境修复等领域应用广泛。利用光催化技术，基于氧还原反应（ORR）与水氧化反应（WOR）双路径制备H2O2具有绿色节能的优势，但二者动力学严重失配，制约了光合H2O2的效率。以香料醇的选择氧化替代WOR，既可促进ORR产H2O2，又能获得高值香料醛。然而，在单一光催化剂平台内同时实现H2O2生成与有机转化的高效协同，仍是一项重大挑战。
针对以上问题，山东师范大学化学院唐波院士团队岳婕妤副教授、杨朋教授开发了一种化学计量比驱动的电子异质性调控策略。通过精确调控具有不同几何对称性的单体在共价有机框架（COFs）中的摩尔比，引入局部对称性破缺，在COFs中构筑了电子差异化的微环境。三元PTPD-COF1在纯水中实现了10.4 mmol g-1 h-1的光合H2O2速率；其在耦合反应体系中的H2O2生成速率高达53.2 mmol g-1 h-1，三种香料醇的转化率分别为99%、99%和94%，香料醛产物选择性近定量。理论计算表明，化学计量比诱导的电子异质性显著增强了COFs的局域偶极矩，降低了光生载流子的有效质量，从而促进了电荷的分离与迁移，最终调控了*OOH、*OH以及C-H活化的能垒。本工作建立了基于化学计量比驱动电子异质性的多功能有机光催化剂普适设计原则。
相关研究成果发表于Nat. Commun.（doi.org/10.1038/s41467-026-76734-7）。唐波、岳婕妤、杨朋为论文通讯作者，岳婕妤、硕士研究生徐梓铄为论文第一作者。
